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【Science Advances】首次报道接觸起電诱导的界面光谱学(Contact-Electrification Induced Interface Spectroscopy, CEIIS)
發表日期: 2021-09-25 文章來源:
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  接觸起電(Contact-Electrification, CE)是大家所熟知的摩擦起電 (Triboelectrification)的科学术语。它表示电荷由物质之间物理接触而产生的情况。接觸起電是我们日常生活和自然世界中的普遍现象。虽然早在2600年前的古希腊文明时期,接觸起電就被首次记录下来,但接觸起電背后的机制仍然存在争议,即接觸起電是由于电子转移,离子转移还是材料物种转移所引起?随着现代技术的发展,最近对接觸起電机制的研究有了巨大的发展,但同时也观察到了一些无法解释甚至相互矛盾的实现现象,似乎没有一种基本或主导机制可以解释如此常见而又复杂的现象。 

  2012年王中林院士發明摩擦納米發電機(TENG)以來,TENG除了能將機械能轉化爲電能,並由此展開微/纳米电源、自功率传感、蓝色能源、高压电源等应用外。它还能作爲一种独特的探测方法,通过直接测量表面电荷密度,深入探索接觸起電背后的物理机制。2018年,王中林院士通過TENG探索了接觸起電中温度相关的电荷转移,并指出电子转移是接觸起電的主要过程。随后,他们基于电子热电子发射模型,提出了电子云势阱模型用于理解接觸起電。此后,研究人员使用开尔文原子力显微镜(KPFM)在納米尺度上進一步證實接觸起電背后的电子转移机制,即当两个原子彼此靠近时,电子转移发生在排斥力区。基于量子力学计算以及宏观、微观的实验结果,王中林院士提出了一种适用于一般接觸起電情况的原子间相互作用模型。他预言,在电子转移过程中,随着能量的耗散,必然会有与接觸起電相关的特征光子由原子外层发射,这可能会催生出一种新的光谱学来研究界面处的电子跃迁。不幸的是,由于大家所熟知的空气放电击穿的影响和光子信号弱的复杂性,界面处的跨原子电子跃迁是一个接觸起電研究漫长历史中被遗忘的领域。 

  近日,中國科學院北京纳米能源与系统研究所、广西大学、中國科學院大学、中国矿业大学(徐州)和科思研究院等研究团队共同报道在两种固体材料接觸起電过程中观测到了原子特征的光谱。这种原子特征的光谱是在接觸起電界面,电子从一种材料中的一个原子转移到另一种材料中的另一个原子所发射。这也是Wang Transition的强有力实验证据。这个过程称爲接觸起電诱导的界面光子发射光谱(Contact-Electrification Induced Interface Photon Emission Spectroscopy, CEIIPES)。接觸起電诱导的特征光子发射携带了界面处能量结构的丰富信息。这也爲一个全新光谱学的发展铺平了道路。这种光谱学对应于接觸起電的界面处,对理解固体、液体和气体之间的相互作用,将产生深远的影响。未来,它可以扩展到更多的情况,如接觸起電过程中的俄歇电子激发、X射线发射和电子发射,这些还有待探索。这将兴起一个全新的光谱学领域——接觸起電诱导的界面光谱学(Contact-Electrification Induced Interface Spectroscopy, CEIIS) 

  在實驗上,研究人員在真空條件下分別采集了系列摩擦組合在其接觸起電界面发射的光子信号,并对界面接觸起電过程中的原子特征光子发射光谱进行了系统研究。该光谱与之前报道的空气放电发光,化学/离子键在应力下的断裂发光以及摩擦发热发光不同,接觸起電诱导的特征光子发射携带了界面处能量结构的丰富信息。以FEP-Acrylic摩擦材料爲例,研究人員在真空條件下首次觀察到具有原子光譜特征的尖銳譜線。這些光譜離散分布並且半峰寬(FWHM)非常窄(< 1 nm),如圖1A所示。根據它們的峰位,研究人員確定了一些主峰。434 nm486 nm(圖1A的插圖)和656 nm 處的峰歸因于氫(H)原子中的電子躍遷,分別對應H原子中從激發態n = 5n = 4n = 3到激發態n = 2的电子跃迁(圖1E)。777 nm 844 nm 處的電子躍遷歸因于氧(O)原子中的电子跃迁(圖1F)。能觀察到H原子的原子光譜,出乎研究人員的意料。他們利用的高分辨率光柵來對486 nm 656 nm 的线进行了进一步确认(圖1B1C)。其余原子之間相應的電子躍遷能級,總結于圖2A2D中。此外,研究人員改變了不同真空條件後,仍能夠采集到這些不同于空氣擊穿光譜的信號。 

  基于上述實驗,研究人員提出了接觸起電期间不同原子之间电子跃迁三种可能的物理过程(圖2E2H)。以原子A(黃色)和原子B(藍色)爲例。當原子A和原子B在排斥力區域相互擠壓時,由于電子波函數的強烈重疊,兩者之間的勢壘會降低。在每個原子的能勢阱內部,都有電子可能占據的能級,從基態到真空能級分布。在接觸起電期间,一些电子会短暂地处于激发态。电子跃迁到激發態有两种可能的方式(圖2E):(1)電子從分子軌道躍遷到原子的激發態,在此期間可能經曆非輻射衰變或輻射衰變;(2)電子在原子內部從低能級激發到高能級。當電子處于激發態時,它可以通過發射光子躍遷到較低的能級。如果原子A中激發態的能級接近原子B中另一個激發態的能級,它也可以通過能量共振轉移躍遷到另一個原子的激發態(從原子A到原子B)(圖 2F)。而後,從原子A轉移的電子可以通過發射光子躍遷到原子B中的较低能级(圖 2G)。也有可能,正如之前的理論分析所揭示的,原子A中具有較高能級的電子可以躍遷到原子 B中的较低能级。随后跃迁到更低的能级,并伴随着光子发射(圖2H)。 

  此外,研究人員認爲H原子可能在接觸起電中具有独特的作用。在接觸起電中,656 nm線強度與界面處的H原子密度成正比。在所有基本化學元素中,H原子的電子的激發態具有最大的玻爾半徑,因此更容易將電子波函數與空間中的其他原子重疊。雖然H原子的激發態玻爾半徑最大,更容易在排斥區接近其他原子,但它只有有限的能級,能量共振轉移的機會相對較低。然而,O原子具有豐富的能級,能量共振轉移的機會相對較高。這可能有助于我們理解O在化學反應中通常非常活躍。 

  該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、北京市科技計劃等項目資助。 

  該成果以“Interface inter-atomic electron-transition induced photon emission in contact-electrification”爲題發表最新一期(2021924日)國際學術期刊Science Advances上。李丁副研究員和許程副教授爲共同第一作者,王中林院士爲通訊作者。 

  原文鏈接:https://doi.org/10.1126/sciadv.abj0349 

 

1 FEP-Acrylic组合在低压下接觸起電时的界面电子跃迁诱导光发射光谱和相关能级。 (A) 24 Pa 下記錄的光譜,具有確定的氫和氧原子光譜。(B)(C)對于氫光譜,使用更高分辨率的光柵進行進一步確認。(D)氫原子玻爾模型上的電子能量半徑。(E)(F)(A)中確定的原子線的能級。 

2. 界面电子跃迁诱导光子发射的物理过程示意圖。(A) FEPQuartz界面原子级示意圖。(B) 氢和氟之间电子跃迁的能级圖。(C) 氧和氟之间电子跃迁的能级圖。(D) 氢和氧之间电子跃迁的能级圖。当两个原子彼此靠近(E)-(H)时,电子跃迁和相关光子发射的可能物理过程的示意圖,也称爲 Wang Transition

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